Γεννήθηκε στην Προύσα στις 13 Σεπτεμβρίου 1908. Σπούδασε στη Ροβέρτειο Σχολή της Κωνσταντινούπολης και αισθητική στο Πανεπιστήμιο της Σορβόννης. Το 1929 διορίστηκε καθηγητής αγγλικών στο Κολλέγιο Αθηνών. Η πρώτη του εμφάνιση ως σκηνοθέτη ήταν στο «Τέλος του ταξιδιού» του Σέριφ. Με μαθητές του, από το Κολλέγιο, παρουσίασε έργα του Αριστοφάνη και του Σαίξπηρ.
Ίδρυσε τη Λαϊκή Σκηνή (1934-36) και συνεργάστηκε με διάφορους θιάσους (Κατερίνας, Κοτοπούλη, κ.ά.).

Το Θέατρο Τέχνης

Το 1942 ο Κάρολος Κουν ίδρυσε το Θέατρο Τέχνης όπου ανέβασε Ίψεν, Τζορτζ Μπέρναρντ Σο, Πιραντέλο και μετά την απελευθέρωση για πρώτη φορά στην Ελλάδα Λόρκα, Τένεσι Ουίλιαμς, Μίλερ κ.ά.. Επίσης, το ίδιο έτος (1942) ίδρυσε τη Δραματική Σχολή του θεάτρου του, στην οποία μαθήτευσαν οι σημαντικότεροι σκηνοθέτες και ηθοποιοί της μεταπολεμικής γενιάς.

Συνεργασία με το Εθνικό Θέατρο

Το 1949 οικονομικές δυσκολίες οδήγησαν στο κλείσιμο του Θεάτρου Τέχνης, το οποίο άνοιξε και πάλι το 1954. Από το 1950 έως το 1953 ο Κάρολος Κουν συνεργάστηκε με το Εθνικό Θέατρο, σκηνοθετώντας Τσέχοφ («Ο θείος Βάνιας», «Οι τρεις αδερφές»), Πιραντέλο («Ερρίκος Δ΄) κ.α.. Με μαθητές της Δραματικής Σχολής του ο Κουν παρουσίασε τα καινούργια ρεύματα του ξένου μεταπολεμικού θεάτρου όπως Μπρεχτ, Ιονέσκο, Μπέκετ, Πίντερ, Ντάριο Φο, Αραμπάλ κ.ά. ενώ παράλληλα παρουσίασε έργα νέων Ελλήνων συγγραφέων όπως Σεβαστίκογλου, Καμπανέλλη, Κεχαΐδη, Σκούρτη, Αναγνωστάκη και Ευθυμιάδη επιστρέφοντας σε έργα των αρχαίων τραγικών και του Αριστοφάνη.

Παράσταση – σκάνδαλο

Από το 1957 ανεβάζει αρχαίο δράμα. Αρχικά στο θέατρό του παρουσίασε τον «Πλούτο» και το 1959 τους «Όρνιθες» του Αριστοφάνη, που θεωρήθηκε παράσταση – σκάνδαλο λόγω της πρωτοποριακής της παρουσίας. Στη συνέχεια παρουσιάζει παραστάσεις στο Φεστιβάλ Αθηνών και Επιδαύρου, στο «Θέατρο των Εθνών» του Παρισιού, Λονδίνο, Ζυρίχη, Μόναχο, Μόσχα, Λένινγκραντ, Βαρσοβία, Βενετία, Φεστιβάλ Βιέννης, Διεθνές θεατρικό Φεστιβάλ Βελιγραδίου, Ελληνική Εβδομάδα του Ντόρτμουντ, Φεστιβάλ Φλάνδρας και σκανδιναβικές πρωτεύουσες με τα έργα «Όρνιθες», «Πέρσες», «Επτά επί Θήβας», «Αχαρνής», «Οιδίπους Τύραννος», «Λυσιστράτη», «Βάκχες» και «Ειρήνη».

Το 1984 το ελληνικό κράτος του παραχώρησε έναν χώρο στην Πλάκα, για την ανέγερση του θεάτρου «Κάρολος Κουν».

Ο μεγάλος σκηνοθέτης, τιμήθηκε με το παράσημο Φοίνικα, το Αργυρό Μετάλλιο της Ακαδημίας Αθηνών και το βραβείο Θεάτρου των Εθνών.

Άφησε την τελευταία του πνοή το βράδυ της 14ης Φεβρουαρίου 1987, την ώρα ακριβώς που θα δινόταν η πρεμιέρα του έργου «Ο ήχος του όπλου» της Λούλας Αναγνωστάκη, που λίγο καιρό πριν είχε αρχίσει να σκηνοθετεί στο «Υπόγειο», του Θεάτρου Τέχνης. Με τη διαθήκη του, που δημοσιεύτηκε λίγες μέρες μετά το θάνατό του, κληροδότησε τον τίτλο Θέατρο Τέχνης στους Γ. Λαζάνη, Μ. Κουγιουμτζή και Γ. Αρμένη με την προτροπή να συνεχίσουν τη συνεργασία τους στο «Θέατρο Τέχνης Κουν».